Sintesis y aplicaciones cataliticas de materiales mesopodorosos tipo mcm-41

Résumé

El trabajo de investigación, expuesto en esta Tesis Doctoral, se ha dirigido hacia la síntesis caracterización y aplicaiones catalíticas de materiales tipo MCM-41, basados en sílice dopada con circonio(SiZrMCM) o lantano(SiLaMCM),con diferentes relaciones molares Si/Zr o Si/La. La metodología de síntesis utilizada ha sido de tipo sol-gel, en la que especies orgánicas tensoactivas han actuado como agentes estructurantes del esqueleto inórganico. Los materiales mesoporosos, obtenidos después de la eliminación de las especies orgánicas mediante calcinaciín, se han empleado como soportes de metales de transición tales como Rh, Pd,Pt y Ni, y de óxido de cromo. Los catalizadores resultantes se han caracterizado mediante análisis quimico, difracción de Rayos X, espectroscopía fotoelectrónica de Rayos X, espectroscopia electrónica UV-visible, microscopía electrónica(SEM,TEM,AFM), adsorción-desorción de nitrógeno a 77 K, redución térmica programada de hidrógeno, desorción térmica programada de amoniaco, adsorción de piridina acoplada a espectroscopía IR; así como la naturaleza de las partículas metálicas evaluada mediante reducción termogravimétrica y quimisorción de hidrógeno. Los catalizadores de metales soportados sobre SiZrMCM se han ensayado en la reacción de hidrogenación y apertura de tetrahidronaftaleno. Estos sistemas catalíticos presentan una alta actividad en las reacciones de hidrogenación, así como en los procesos de craqueo. Todos los catalizadores se desactivan cuando se introduce también dibenzotiofeno(DBT) en el flujo de alimentación, siendo este proceso irreversible para los catalizadores de Ni. Sin embargo, los catalizadores con 2% de Rh y 2% PdPt recuperan casi totalmente su actividad inicial después de eliminar de la alimentación el DBT. Se ha evualuado también el comportamiento de los catalizadores de niquel soportado en la reacción catalítica de hidrogenación de acetonitr