Catalytic conversion of cellulose and biomass into high added-value chemicals using carbon materials and Ru catalysts

Resumen

El uso de combustibles fósiles está relacionado con problemas importantes desde el punto de vista medioambiental y económico, entre los que se pueden citar, a modo de ejemplo, la emisión de contaminantes como los óxidos de azufre y la acumulación de CO2 en la atmósfera con gran efecto en el calentamiento global. Es por ello que existe un gran interés en el desarrollo de materiales y métodos que permitan el uso de energías renovables con las que reducir las emisiones de contaminantes y dióxido de carbono a la atmósfera y la dependencia del petróleo. Así, la sustitución paulatina de combustibles fósiles para la generación de energía es una necesidad imperiosa y, entre las alternativas posibles, cobra fuerza la utilización de biomasa para obtener energía directamente mediante su combustión o indirectamente a través de distintos procesos fisicoquímicos que permiten su transformación en combustibles líquidos. Así, la transformación de la biomasa lignocelulósica en productos químicos de valor añadido es un desafío importante. La conversión catalítica de biomasa se puede realizar por hidrólisis e hidrogenación hidrolítica vía catálisis heterogénea, dando como resultado la producción de compuestos conocidos como plataformas. Debido a la complejidad y variabilidad de la estructura de la biomasa, pueden emplearse compuestos modelo, que incluyen aquellos más comunes y reactivos, como la celulosa, para investigar su transformación catalítica. Se ha planteado un trabajo de la tesis en el uso de materiales lignocelulósicos como materia prima renovable para la generación de biocombustibles y productos químicos de alto valor añadido. Para ello, se ha investigado la conversión catalítica de biomasa en alcoholes C6 mediante hidrogenación hidrolítica empleando catalizadores novedosos. Varios fueron los objetivos propuestos en este estudio, incluyendo profundizar en la comprensión del proceso, analizar su rendimiento catalítico y estudiar algunos parámetros que influyen en la selectividad y la conversión con el fin de mejorarlos. Así, en primer lugar se estudió la celulosa, que se utilizó como biomasa modelo para comprender los sistemas catalíticos en diferentes tipos de reacciones. Al final de este estudio también se analizó el uso de la biomasa. Se prepararon, caracterizaron y aplicaron catalizadores basados en materiales de carbón, incorporando en algunos casos una baja carga de rutenio, en la conversión de celulosa y biomasa en productos químicos de valor añadido. Los materiales de carbón fueron elegidos porque han demostrado ser excelentes catalizadores ácidos sólidos en varias reacciones de catálisis heterogénea. Se realizó un estudio secuencial de las etapas involucradas en la reacción de hidrogenación hidrolítica para la producción de alcoholes C6, seleccionando para cada etapa los catalizadores carbonosos que pudieran ser más prometedores: los materiales carbonosos serían adecuados para la hidrólisis de la celulosa en glucosa, mientras que el metal Ru sería interesante de cara a la hidrogenación de la glucosa producida en la etapa de hidrólisis de la celulosa hacia alcoholes C6. Los materiales de carbón empleados como catalizadores proporcionan una buena actividad catalítica y selectividad hacia glucosa. Se consiguió llevar a cabo, la hidrogenación hidrolítica de celulosa usando catalizadores formados por nanopartículas de Ru soportadas, los resultados obtenidos han revelado que los catalizadores mostraron una buena conversión de celulosa y una elevada selectividad a sorbitol en condiciones de reacción relativamente suaves y con una carga de metal baja. Sin embargo, se ha hecho un estudio de optimización de los parámetros de reacción en la hidrogenación hidrolítica de celulosa a sorbitol. Se probaron nueva sistema de catalizador tándem, el cual ha demostrado ser estable y presenta una buena reutilización en tres ciclos sin ningún tratamiento adicional de reducción de la fase metálica. Finalmente, se obtuvieron productos químicos de alto valor agregado al convertir biomasa real, utilizando un catalizador de carbono y Ru.